渋谷に暮らす女子高生・界堂笑は、高級住宅地の邸宅に一人、裕福ではあるが孤独な生活を送っている。そんなある日、駅前の交差点で突如上空に現れた謎の光に身体を貫かれた笑は、気づくとその手にいつの間にか一本の大振りな鉛筆を握っていた。そして時空を超えて空から降り注ぐ瓦礫の山と、正体不明の戦闘ロボットの群れ。戸惑う彼女を救ったのは、別の世界から来たヒーロー、ガッチャマン、ポリマー、テッカマンの三人であった。
渋谷の交差点での騒動が報道され、笑の家にかくまわれることになったガッチャマンこと健、ポリマーこと武士、テッカマンこと城二、そしてキャシャーンこと鉄也の４人。望まぬままにこの世界に集うことになった彼らだが、戦いの日々や果てしない旅といった特異な人生を送ってきた者たちにとって、久々に訪れた穏やかな夜であった。そして時空を超えて様々な並行世界を旅してきた城二から、世界の破壊者Ｚの存在が語られる。
依頼人であるダミアン・グレイの正体を知った武士は、ポリマーに転身して対決。しかし異形の姿に変身したダミアンの能力の前に深手を負い、駆けつけた健と城二に間一髪を救われる。その場から姿を消したダミアンの行方を、怪我を押して探そうとする武士であったが、仲間たちに独断専行を咎められるのだった。しかしそんな中、渋谷の街に武士たちを挑発するようにダミアンが出現。人々が集まる中、ダミアンのショーが始まる。
ハロウィンの夜。幼馴染で友人のマリアに押し切られるように、喫茶店で開かれる仮装パーティーへと出席する笑。健たちも護衛のために、それぞれ仮装して会場へと向かう。子供の頃の笑との思い出を楽しげに語るマリアであったが、笑顔を忘れた今の笑にその言葉は届かない。一人でパーティー会場から消えてしまった笑を探しに、街へと出た城二の前に現れる一人の女。それはＺと行動を共にする謎の女、ベル・リンであった。
突然、笑の邸宅に姿を現した、Ｚの仲間の一人であり醜悪な怪物のような姿を持つ男、ラジャ・カーン。しかし、彼は攻撃を仕掛けてくることも無く、５人を前にして淡々と語り出す。怪物の姿となった自らの生い立ちと、Ｚとの出会いを。その上で更に彼は続ける。Ｚがケースに望む「本当の願い」を知った今、健たちに彼を殺す手伝いをして欲しいのだと。その提案に、笑の出した答えは……。
再び現れたダミアンの奇襲を受け、その能力によって変身不能となってしまった健。異世界の廃墟へと転移させられ、ダミアンの仕掛けた罠を生身のまま掻いくぐり、駆け回る。しかし、ついに囚われてしまった健は、幻覚によって精神的に追い詰められていく。健を救いたければ、ケースに願えと笑に迫るダミアン。それはケースを我が物にしようとする、ダミアンの計画であった。
突然届いた父からのメールにより、笑は一人喫茶店へと出向く。静まり返った店内に人の姿はなかったが、しかし確かにそこに父はいた。こことは違う、並行世界のその場所に。互いに顔を合わせることもなく、十年ぶりに再会を果たした親子。父、界堂一道は穏やかに、そして優しく、次元を超えて笑に語りかける。父と娘、二人の間の真実を。一方、笑の邸宅では、健たちが思わぬ敵の襲撃を受けていた。
父の言葉により、自分を取り巻く出来事の、全ての真相を知ってしまった笑。しかしそのことにより、彼女は結果的に日常を取り戻す。学校での友達との何気ない会話、放課後の寄り道……そこには友人たちと笑いあう笑の姿があり、他人を寄せ付けない頑なさは消えたかのように見えた。だが、その様子を影から見守る武士と鉄也は、その笑顔の裏に隠された本当の想いに気付いていた。
笑とカーンが次元転移した先は、健たちとベル・リンの戦いの場であった。笑を狙うリンを止めようとヒーローたちとカーンは戦いを挑むが、戦闘形態へと変化したリンの攻撃は強力で、次々と行動不能に陥ってしまう。自分の種族以外の全てが敵だというリンには、なぜ共存を望まないのかという城二の訴えも届かない。そしてついに守る者も無く、一人残された笑にリンが迫る。
突然、笑の目の前で健たち４人が姿を消し、彼女の記憶からも彼らの存在そのものが忘れさられてしまった。まるで４人だけが、最初から世界にいなかったかのように。あとに残されたのは、主人を失い悲しげにうなだれるフレンダーのみ。そこへ再び、笑に父親からのメールが入る。街を眼下に望むビルの屋上へと呼び出された笑は、ついに父親と現実の対面を果たすのだが……。
ケースの力を振るう界堂によって世界が消えていく中、４人のヒーローは戦いを終わらせるために立ち向かう。だが、再びケースを手にした界堂の圧倒的な力の前に、健たちの攻撃は全く通じず打ちのめされていく。しかし、彼らは傷つきながらも何度でも立ち上がる。世界を、そして少女を救うために。そして笑自身もまた、全てに決着をつけるための戦いに挑むのだった。
崩壊の危機は去り、再び平穏に時を刻み始めた世界。人波と喧噪を取り戻した渋谷の街に、笑は変わらず暮らしていた。学校に通い、友達と遊び、普通の女子高生として生きる笑。そこには、かつての希望もなく全てに冷めた少女の姿は無く、その名前のごとく笑顔に溢れた日常を送っている。だが、そんな彼女の周りに「彼ら」の姿はなかった。あの日、彼女と４人のヒーローたちに何があったのか。笑は一人静かに思いを巡らせる。
タツノコプロが誇る4大ヒーローが集結した劇場版。戦いの末に自分たちの世界を取り戻し、それぞれが生きるべき場所へと戻ったガッチャマン=健ら4人のヒーローたち。しかし、彼らはある目的のため、笑と共に再び時空を超えてひとつの世界へと降り立つ。
