中学生の一柳梨璃は、世界を脅かす謎の生命体「ヒュージ」に襲われているところを百合ヶ丘女学院の「リリィ」に助けられる。 この時のリリィに憧れた梨璃は、補欠ながらも百合ヶ丘女学院に入学し、人類存続のために戦うリリィとしての一歩を踏み出す。
憧れの夢結と再会を果たした梨璃。しかし、二年前とは少し様子が違う。上級生が下級生を導くための疑似姉妹制度「シュッツエンゲルの契り」。学院での生活初日、夢結にシュッツエンゲルの契りを結んでほしい梨璃は、CHARMについて知るべく工廠科の真島百由のもとを訪れる。夢結と同じ二年生である百由は、夢結の過去を知るが…！？「…なぜ夢結様はCHARMを持ち替えたんですか？」
憧れの夢結と早く一緒に戦えるようにと訓練に励む梨璃。容赦のない厳しい訓練にも、夢結の事を知りたいという一心から必死に食らいついていく。訓練のさなか、過去の戦闘を生き延びた強力なヒュージが襲来し、夢結は単身で突撃する。ヒュージに引けを取らない戦いぶりを見せる夢結だったが…。爆炎の立ち込める先に見えた景色とは…！？「わたし夢結様のこと、少しだけわかってきた気がします」
夢結にレギオンを作ることを命じられた梨璃。 仲間探しが難航していたところ、クラスメイトの神琳とそのルームメイト雨嘉に出会う。 二人にもレギオンへの加入をお願いするが、自分に自信のない雨嘉に断られてしまう。 そんな雨嘉の事が気になる梨璃に対し、神琳はある提案を持ちかける... 「わたしなんて、全然…ヘボリリィだから…」
もうすぐ梨璃の誕生日であることを知った夢結。 何かプレゼントを贈りたいが、梨璃の喜ぶものがわからない。 夢結は梨璃が喜びそうなものを仲間たちに聞きまわり…。 その頃、梨璃はレギオンメンバー集めに苦戦していて―― 「お・・・お姉さまを私にください！」
9人のメンバーを集め、レギオンを結成した梨璃。 レギオン名は「一柳隊」――。 リーダーに抜擢された梨璃は困惑するも、夢結に支えられ覚悟を決めた。 ようやく始動した一柳隊は、アールヴヘイムの戦闘を見学する。 「あの…わたしたちでやってみませんか？ ノインヴェルト戦術…」
レギオンとしてようやく始動した一柳隊は海岸での調査中、一人の少女を発見する。 学院の治療室で目を覚ました少女は梨璃に懐き始めるが、どうやら記憶を失っている様子... 少女の事が気になり、寄り添いたいと言う梨璃に対し夢結は―― 「この子が、リリィ・・・・・・？」
年に一度の戦技競技会に向け盛り上がる百合ヶ丘女学院。 最優秀リリィを目指し各々が作戦を立てる中、結梨は百合ヶ丘女学院の一員として生活を始めた。 初心者リリィである結梨を危険な目に合わせないように守る梨璃。 しかし、結梨はそれが不満なようで… 「わたしもリリィになりたいの」
疑いがかけられた結梨に、政府から捕獲命令が下された。 その事実を受け入れることが出来ない梨璃は、結梨と共に学院から逃亡。 一柳隊は他の追手よりも先に二人を探し出そうと動き出すが... その頃百由は、政府の説得に動き出し――。 「逃げなさい梨璃。私が必ず迎えに行くから」
急襲したヒュージとの壮絶な戦いの翌日。 夢結は、学院の地下に隔離された梨璃に会いに行く。 梨璃を励まそうとする夢結は、梨璃の髪飾りがなくなっていることに気づき…。 海岸でなくした梨璃の髪飾りを探すため、一柳隊が動き出す――！ 「あれ？…そういえば楓さんは？」
夢結は再び美鈴の幻覚に悩まされていた。 そんな中、百合ヶ丘女学院をヒュージが襲う。 学院のリリィは戦闘態勢に入るも、なぜかチャームが動かない！？ 全リリィに退避命令が出されたが、夢結の姿は見当たらなくて――。 「……行ってきます。お姉さま……」
百合ヶ丘女学院を急襲したヒュージに、梨璃はひとり対峙していた。 ヒュージが生み出した結界の影響により、梨璃が持つグングニル以外のチャームはいまだ起動しないまま… 必死にヒュージに立ち向かう梨璃のもとに、ルナティックトランサーを発動した夢結が現れる。 「梨璃、まだ戦える？」 「はい、お姉さま...」 ついに最終決戦・・・！ 儚くも美しく戦う少女たちの物語の結末は・・・！？
ＴＢＳチャンネル２ アサルトリリィBOUQUET「特番～ラムネを飲んでひとやすみスペシャル～」 決戦兵器「CHARM（チャーム）」を手に取り、謎の生命体「ヒュージ」と戦う少女たちの姿を描いたアニメ。アニメーション制作をシャフトが担当。 詳細情報 出演者 【声の出演】赤尾ひかる、夏吉ゆうこ、井澤美香子、西本りみ、紡木吏佐、岩田陽葵、星守紗凪、遠野ひかる、高橋花林、水瀬いのり、関根明良、洲崎綾、津田美波、原田彩楓、立花理香、長妻樹里、高橋李依、七瀬彩夏 ほか 番組内容 「特番～ラムネを飲んでひとやすみスペシャル～」キャラクターの制服に身を包んだ一柳隊の声優9人がアニメ放送済みの1話から6話までを振り返るトーク番組。「印象に残っているシーン」などここでしか聞けない裏話をテーマに沿って熱く語っていきます。さらに、今冬配信予定のスマホ「アサルトリリィLast Bullet（＃ラスバレ）」を、どこよりも早く一挙大公開！見逃せません。 原作・脚本 【原作】尾花沢軒栄（acus） 制作 ２０２０ ディレクター 佐伯昭志
