立派な魔女になるため、フローラ女学院にやってきたティアラ。理事長のクロエからあっさりと入学の許可を得た彼女は、幼なじみのロゼッタが所属する班に加入することに。 妄想癖のあるリネット、お調子者のラヴィ、生真面目なアシュレイ…… 新天地にやってきて早々に友人を得て、ティアラの賑やかな学院生活が始まる。
今期も赤点だった場合、ティアラたちは揃って退学！ 驚愕の事実を知ったティアラは授業や試験、課外活動を通じてポイントを溜めて退学を回避しようと班員と共に奮闘する。 そんな日々が続くなか、ロゼッタはなぜか放課後に頻繁に学院を抜け出していた。 彼女の行動の謎を探るため、残る4人の班員は揃って尾行する。
フローラ女学院で行われているボール競技・バンプボール。 このリーグ戦でポイントを稼ぐため、ティアラたちはSadistic★Candy、IV KLORE、シュガーポケッツらが参加するリーグ戦に挑む。 一方、アシュレイがバッグをリネットにプレゼントしたことをきっかけに、なぜかラヴィが機嫌を損ねていて……？
ヤマトからやってきた3人組・この花は乙女はオルケストラでスランプに陥っていた。 ナデシコは帰省先で“ろっくんろーる”に影響を受けて新しい音楽をしたいものの、カエデは乗り気ではない。 そんなふたりの仲を取り持つため、ティアラは一緒に部活動見学をしてほしいとツバキに頼み込まれる。
フローラ女学院から一部の班にくだされた指令「森の一部地域で多発する怪奇現象を調査せよ」。 偶然にもこの指令書を手に入れたティアラたちは、指令に対してやる気のないルキフェルに代わって指令を受けようとする。 その頃、IV KLORE、この花は乙女、シュガーポケッツの3班は協力して調査を進めていた。
指令の目的地が書かれた地図をラヴィが手に入れ、ティアラたちも怪奇現象の調査へ。 だが先行していたIV KLORE、この花は乙女、シュガーポケッツに合流すると、メアリーベリーが行方不明になっていた。 総出で捜索するなか、エミリアはあるふぁを伴って心当たりのある洋館を訪ねる。そこには恐るべき存在が待ち受けていた！
それぞれの頑張りのおかげでポイントを稼ぎ、ティアラたちはようやく退学を免れるかに思えた。 しかしラヴィの失態から大幅な減点を受け、5人は退学確実の危機を迎える。 なかなか打開策が見つからなかったが、シュガーポケッツによるオルケストラを見て感激したティアラはある閃きを班員に伝えた。
唯一悩んでいたリネットも同意し、ティアラたちはオルケストラへの挑戦を決めた。 早速活動の許可を取るためティアラが理事長室に向かうと、伝説のユニット・Rayのメンバーであったクロエ理事長は過去を語り始める。 無事に許可を得た5人は、初めてのオルケストラに向けてレッスンを重ねていく。
初のオルケストラながら大成功を収め、退学を回避できるほどのポイントを得たかに思われたLiGHTs。 だが実際には充分な魔力を充填できていなかったことが発覚し、彼女たちの退学が決定する。 すぐに王宮からの迎えの馬車が寄越され、ティアラは故郷のブリストルへと去る。残された4人もまた、路頭に迷ってしまうのだった。
ブリストルの王宮に戻ったティアラは、久々に会った姉のエリザに「憧れだけでは魔女になれない」と夢を諦めるよう釘を刺される。 そんなティアラを連れ戻すため、ブリストルにはるばるやってきたロゼッタたちだったが、謁見の許可には時間がかかるという。 そこで4人は王宮への侵入を試みるが……。
自分なりの魔女になることを決意したティアラとともに、LiGHTsはふたたび魔女の道を目指す。 彼女たちが夢を語るその頃、学院が存在するマームケステルを魔獣たちが迫っていた。 この脅威から街を守るため、理事長のクロエは開催間近のケステル祭でオルケストラを行う予定の5つの班にとある依頼をする。
街の各地を舞台にして、Sadistic★Candy、この花は乙女、シュガーポケッツ、IV KLORE、supernovaによるオルケストラが同時に始まる。 しかし、魔獣の襲撃を防ぐには魔力が足りない……このピンチの最中、ブリストルの王宮から駆けつけたLiGHTsは、街を守るため、ふたたびオルケストラをスタートする！
